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低温、高效、长寿命二氧化碳催化加氢制甲醇

发布日期:2021-03-24     浏览次数:次   

 近日,能源材料化学协同创新中心(iChEM)邓德会研究员团队与大家赢彩票app下载王野教授团队合作在二氧化碳(CO2)催化加氢制甲醇研究中取得重要突破,首次利用富含硫空位的少层二硫化钼(MoS2)实现了低温、高效、长寿命催化CO2加氢制甲醇,其活性与选择性均显著优于商品Cu/ZnO/Al2O3催化剂,并显示了优异的稳定性。该催化剂为实现低能耗、高效率的CO2转化利用开辟了新途径。相关成果“Sulfur vacancy-rich MoS2 as a catalyst for the hydrogenation of CO2 to methanol”发表于Nature Catalysis 2021, 4, 242)。

CO2的高效转化利用对缓解能源危机以及实现碳中和目标具有重要的战略意义。其中,利用基于可再生能源的绿色氢气(H2)与CO2反应制备甲醇是一条重要的途径。传统的金属氧化物催化剂通常需要较高的反应温度(> 300 oC)来催化CO2加氢到甲醇,但往往伴随严重的逆水煤气变换(RWGS)反应,导致大量副产物一氧化碳(CO)的产生。在金属氧化物催化剂中引入过渡金属组分可以促进H2的活化从而降低反应温度,但同时又容易导致CO2过度加氢到甲烷(CH4),从而降低甲醇的选择性。金属/金属氧化物催化CO2加氢制甲醇体系中活性与选择性的相互制约,严重限制了其低温催化性能的提升。因此,为实现CO2低温高效加氢制甲醇,亟需寻求新的催化剂体系。

邓德会团队长期致力于二维催化材料与能源小分子转化研究,前期已在二维MoS2的催化性能调控上取得系列进展( 2020, 11, 3315; . 2020, 59, 10502; 2019, 119, 1806; 2017, 8, 14430; . 2015, 8, 1594)。王野团队在C1分子的高效活化和选择转化方面长期积累的研究基础( 2020, 3, 478; 2020, 11, 827; 2019, 48, 3193; 2019, 10, 892; 2018, 9, 1181; 2018, 57, 12012; 2017, 3, 334; 2016, 55, 4725)。两个团队合作研究发现,富含硫空位的少层MoS2可在低温甚至室温下可同时活化CO2H2,从而能够高活性、高选择性地催化CO2低温加氢到甲醇,同时有效抑制了过度加氢。该催化剂在180 oC下,CO2单程转化率可达12.5%,同时甲醇选择性可达94.3%,显著优于商品Cu/ZnO/Al2O3催化剂以及此前报道的催化剂。而且,该催化剂的活性和选择性在180 oC下能够维持3000小时而未见衰减,表现出了优异的工业应用潜力。

原位表征与理论计算研究结合显示,MoS2面内硫空位是催化CO2高选择性加氢到甲醇的活性中心。Nature Catalysis同期以不同寻常的空位催化(Catalysis by Unusual Vacancies为题,刊发了专家的评述文章( 2021, 4, 184),对该工作进行了高度评价。

能源材料化学协同创新中心(iChEM2016级博士生胡景庭和中科院大连化物所于良副研究员为论文的共同第一作者。该工作得到国家重点研发计划(批准号:2016YFA0204100、2016YFA0200200、2017YFA0402800、2017YFB0602201)、国家自然科学基金(批准号:21890753、21988101、91545203、21433008)、中国科大家赢彩票app下载战略性先导科技专项(B类)、能源材料化学协同创新中心(iChEM)等的资助。

论文链接:

评述链接:

 

(文/ 胡景庭、于良) 

 

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