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金属有机框架中构建相邻Zn-Zr位点催化二氧化碳加氢

发布日期:2021-06-15     浏览次数:次   

我院汪骋教授课题组在CO2加氢催化剂研究中取得新进展。相关研究成果以“Neighboring Zn?Zr Sites in a Metal?Organic Framework for CO2 Hydrogenation”为题于近日发表于《美国化学会志》 (J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c03283)

负载型金属催化剂在催化CO2加氢反应中已经得到了广泛研究。其中,Zr-Zn催化剂因具有选择性高、成本低廉等优势一直是人们研究的热点,然而这类加氢催化剂活性位点的精确结构至今尚未明确。汪骋课题组以Zr基金属有机框架MOF-808为平台,通过金属后修饰成功构建具有双功能催化中心的MOF-808-Zn,发现该催化剂在CO2加氢反应中展现出优异的催化活性以及高的甲醇选择性,进而对其构效关系进行了细致的表征和分析。X射线吸收光谱(XAS)和电子密度差谱(DED)分析表明,该催化剂在CO2加氢反应中的活性位点为Zn2+-O-Zr4+中心。H2程序升温脱附实验(H2-TPD)和H/D交换实验显示,Zn2+位点是吸附和活化H2的活性位。CO2程序升温脱附实验(CO2-TPD)则表明配位不饱和的Zr4+位点对于CO2吸附的重要性。原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFT)进一步揭示了反应中间体为吸附的甲酸根。MOF-808-Zn中金属氧节点明确的局部结构为阐明双功能催化中心的结构细节提供了独特的机会。

该研究工作由我院汪骋教授指导完成,2017级博士生张竞争、2014级已毕业博士生(现曼彻斯特大学博士后)安冰、2016级博士生李哲为共同第一作者,曹永华、戴以恒、王旺阳和曾令真也参与了该项工作。研究工作得到科技部重点研发计划(2016YFA0200702)以及国家自然科学基金面上项目(22071207)和创新群体项目(21721001)的资助。

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