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双功能催化剂中金属迁移作用机制的研究

发布日期:2021-06-22     浏览次数:次   

我院王野教授课题组与荷兰乌特勒支大学Krijn P. de Jong教授课题组合作,在双功能催化剂上金属迁移作用机制方面取得重要进展,相关成果“Visualizing Element Migration over Bifunctional Metal-Zeolite Catalysts and its Impact on Catalysis”发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., DOI: 10.1002/anie.202107264)

采用反应耦合研究思路设计双功能催化剂可以实现COCO2CH4等碳一小分子高选择性制备清洁液体燃料和高值化学品,具有广阔的应用前景。双功能催化剂的催化性能不仅由各功能组分的物化性质决定,还取决于功能组分之间的相互作用。

研究团队选择四种典型甲醇合成氧化物催化剂,即In2O3ZnOCr2O3ZrO2,通过物理混合的方式与H-ZSM-5组合构建研究模型,首次将双功能催化剂中的元素迁移现象可视化。利用HAADF-STEM技术揭示了双功能催化剂在反应过程中各功能组分的动态演变过程;通过对反应前后的双功能催化剂进行详细的表征,阐述了双功能催化剂酸性变化与催化剂催化性能之间的联系。

研究发现一价金属比高价金属更容易迁移。In+[ZnOH]+均能中和H-ZSM-5的大部分质子酸位点。金属在沸石上的迁移可能是在高温和反应气氛的驱动下在载体表面自发分散的结果。研究结果表明,金属迁移也是设计复合催化剂时一个需要考虑因素,每种金属的迁移性质决定了最终双功能催化剂不同功能组分的集成方式。

王野课题组致力于碳一分子和生物质的高效活化和选择转化,围绕如何实现催化反应选择性调控这一关键科学难题,发展新方法和新过程。近年,在合成气、CO2CH4和甲醇等小分子的选择转化方面,取得了一系列重要研究进展(Nat. Catal. 2021, 4, 242Nat. Commun. 2021, 12, 1Nat. Commun. 2020, 11, 827; Chem. Soc. Rev. 2019, 48, 3193; Nat. Commun. 2019, 10, 892; Nat. Catal. 2018, 1, 787; Nat. Commun. 2018, 9, 1181; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 12012; Chem, 2017, 3, 334; Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 4725)

该论文第一作者为博士后王禹皓和硕士大家赢彩票app下载王根源,我院王野教授、成康副教授和乌特勒支大学Krijn P. de Jong教授为共同通讯作者。该研究得到国家重点研发计划(2019YFE0104400)、国家自然科学基金( 9194530122072120)等项目的资助。

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